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      光催化二氧化碳還原的基礎
      2022-09-08
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      一般半導體光催化劑上的光催化二氧化碳還原的典型過程由五個步驟組成:光吸收,電荷分離,CO2吸附,表面氧化還原反應和產物解吸。


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      第一步是吸收光子產生電子和空穴對。

      用入射光照射光催化劑,激發電子從價帶(VB)到導帶(CB),在VB中留下相等數量的空穴。為了使這些光生電子或空穴在能夠還原CO2或氧化水,光催化劑應具有合適的帶結構。它們的CB邊緣必須比CO2還原的氧化還原電位更負(表1中),并且VB邊緣應該比水氧化的氧化還原電位(0.817V vs. SCE pH=7.0的水溶液中)更正。


      一方面,因為需要考慮與這兩個電化學反應相關的超電勢,所以帶隙必須更大。另一方面,光催化劑的帶隙不能太大,因為這將限制其對太陽光譜的有效利用。例如,研究最為深入的半導體——TiO2具有3.2eV的帶隙。它僅吸收紫外線(<400nm)的光子,其占全部太陽光譜的5%以下。鑒于這兩個標準,理想帶隙估計為1.8-2.0eV。

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      第二步是光電子和空穴的空間分離。

      這個過程與電荷復合直接競爭。電荷分離是否優于復合取決于光生載流子的壽命與復合速率之間的相對快慢,并且通過材料結晶度,尺寸,表面性質和許多其它結構因素之間的復雜相互作用來確定。電荷復合將導致游離載流子的損失并作為熱量釋放。因此,為了提高整體的光催化效率,需要提高光生載體的分離效率并抑制它們的復合??梢酝ㄟ^適當的材料結構改性來實現,如選擇性表面處理。

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      第三步是CO2吸附。

      這是從光催化劑到CO2分子的電子轉移的前提條件。通常,具有高表面積的光催化劑可以為CO2吸附提供更多的活性位點。改善二氧化碳吸附的另一個可能途徑是光催化劑表面的堿改性,由于二氧化碳分子的路易斯酸性,二氧化碳和堿性光催化劑表面之間的反應將導致形成中間體如雙齒碳酸酯,有利于CO2分子的活化和隨后的還原。

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      第四步是表面氧化還原反應。

      光生電子和空穴遷移到表面后,可分別驅動不同的半反應:將CO2還原成CO,CH4,HCOOH,CH3OH或其他烴,以及將水氧化成O2。這一步是純電化學過程。用于CO2還原或水氧化的助催化劑的引入將顯著提高界面電荷轉移速率,從而大大提高整體的太陽能與燃料轉化效率(solar-to-fuel conversion efficiency SFE)。因為在半導體光催化劑和助催化劑之間建立了合適的界面,以使其能夠快速進行電荷轉移,所以在電化學研究中鑒定的最佳電催化劑也是助催化劑的良好候選物。這一步也清楚地反映了電催化和光催化之間有趣的聯系。

      光催化反應完成后,最后一步是產物解吸。如果產品不能及時從催化劑表面釋放,則終止反應,催化劑變成“中毒”。


      對于光催化CO2還原反應,反應可在液相或氣相介質中進行。目前的大多數研究是指氣相介質,其中懸浮的粉末光催化劑在光照射下直接與周圍的CO2和水蒸氣反應。


      光催化劑的活性通常使用某些產品的生產速率(以μmol h-1或μmol h-1g-1表示,相對于光催化劑的質量歸一化)在給定條件下(包括溫度(通常為室溫),壓力(通常為1個大氣壓)和光強度(通常為1個太陽或100 mW/cm2),基于催化劑粉末的比表面積類似地計算光催化劑的TOF值。通過比較不同氣態或液體產物(包括H2)的相對生產速率來評估光催化劑的選擇性。此外,光催化具有文獻中經常引用的以下兩個重要的性能指標:

      表觀量子效率(AQE)或外部量子效率(EQE):AQE或EQE定義為在給定波長下相對于入射光子向特定產物轉移的電子數比。它們可以表示為光吸收,電荷分離和表面氧化還原反應效率的乘積。因此,為了具有很好的AQE或EQE值,光催化劑必須在所有三個步驟中都是有效的。


      SFE:SFE定義為轉化的化學能相對于入射的太陽能的比率。也可以理解為在整個太陽光譜中AQE或EQE的積分。相比之下,AQE或EQE反映了光催化劑在特定波長下的能量轉換效率,而SFE反映了光催化劑的總體能量轉換效率?;诰哂?.0eV帶隙的光吸收體,單個吸收顆粒的理想極限SFE為η= 14.4%。建議將光催化所需的> 10%SFE作為經濟上可行的資源。


      二氧化碳還原研究需要特別關注的一個關鍵問題是碳污染。研究表明,包括用于催化劑制備的溶劑,反應物和表面活性劑的有機物質可能在最終產品中留下碳質殘留物,并且在電催化或光催化(特別是后者)期間可能會分解成小分子如CO和CH4,導致催化活性的高估。


      因此,有必要確認所測量的產品確實來自CO2還原而不是碳質殘渣的分解。同位素13CO2標記是一種驗證還原產物來源的有效技術,已被廣泛應用于許多研究。另外,可能的碳污染也可以通過在惰性氣體環境(N2或Ar)中進行控制實驗來排除。在相同的條件下,與同位素13CO2標記相比,N2 or Ar中的對照實驗通常更加經濟有效。


      小鎂光催化實驗系統

      為助力光催化領域的持續發展,MC鎂瑞臣也在不斷輸出自己的力量,助力更多的科研工作者取得卓越的成就。


      2021年,MC鎂瑞臣在光催化領域持續深耕,研發出了小鎂光催化實驗系統MC-SPB10。該實驗系統用于CO2還原、光解水制氫、光解水制氧、全解水以及光催化固氮等實驗,在高集成度、高自動化、高氣密性、高校循環、高重復性優勢的加持下,全新的小鎂光催化實驗系統MC-SPB10操作更便捷——極致精簡至3個閥門,杜絕死體積;解放大腦——全自動極簡化操作,是超越太陽能光催化設備的新一代產品。


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      北京鎂瑞臣科技有限公司(簡稱MC鎂瑞臣)是一家集科研儀器研發制造、銷售、服務于一體,以光催化行業為經營主線,致力于環境清潔、新能源、新材料、碳中和縱向深入發展和橫向拓展并行的高科技企業。具有中關村高新技術企業認證和國家高新技術企業資質,企業信用評級AAA級企業認證,ISO9001質量管理體系質量認證及多項實用新型專利和發明專利。


      在光催化實驗設備技術研發方面不斷攻克技術難題,為光催化降解污染物、光解水制氫制氧或全解水、光催化二氧化碳還原、光催化合成氨(固氮)、光催化降解VOC、甲醛等實驗提供運行更穩定、操作更便捷的實驗設備整體解決方案。

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